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半導體所在極性誘導空間電荷分離促進光催化水分解的研究中取得新突破

2019-12-11

 

異構光催化劑有望廣泛應用于水分解、二氧化碳還原等人工光能轉化。光生電荷的分離和輸運是決定人工光能轉化系統效率的絕對因素。利用半導體材料的不同晶面可以有效實現光生電子空穴對的分離。但是,晶面導致電子空穴分離的動力機制,目前尚未得到解釋。

最近,中科院半導體所照明研發中心研究員閆建昌等人和中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室中科院院士李燦、研究員李仁貴團隊合作,通過對GaN納米結構材料分解水的研究,發現極性誘導的表面電場有效促進了光生電荷的空間分離,并大幅提升光催化全分解水的活性。本工作中,研究人員采用III族氮化物中典型的極性半導體材料GaN做為模型。首先,使用MOCVD方法制備了Ga金屬極性面的的GaN晶體薄膜;然后通過納米微納加工技術,制備出同時具有極性和非極性面的GaN納米柱陣列。研究人員使用原位光化學探測法,發現GaN納米柱的極性和非極性面之間表現出明顯的光生電荷分離特性,光生空穴選擇性的聚集在極性面,而電子則聚集在非極性面。這是由于極性和非極性面表面偶極矩不同,形成了電場方向不同的電場,從而驅動光生電子和空穴分別向非極性和極性面遷移,聚集,實現光生電荷的有效分離。通過測量表征,相比于單一極性面的GaN平面結構(電荷分離效率約為8%),GaN納米柱陣列的電荷分離效率提升到了80%,實現了十倍以上的提升,是目前同類材料報道的最高值?;?span lang="EN-US">GaN納米柱極性和非極性晶面之間的光生電荷分離機制,研究人員分別在極性和非極性表面構筑氧化還原雙助催化劑,將光催化分解水的量子效率從0.9%提升至6.9%。該研究成果創新性地提出了一種普適的光生電荷分離新方法,進一步加深對光生電荷分離的本質驅動力的理解和認識提供了新的思路。同時也奠定了高效人工光合成體系理論基礎。

該成果以題為“Surface polarity-induced spatial charge separation boosting photocatalytic overall water splitting on GaN nanorod arrays”Full Article,在線發表在《德國應用化學》Angew. Chem. Int. Ed.上。半導體所閆建昌研究員與大連化物所李燦院士、李仁貴研究員作為論文共同通訊作者,博士生張亮(照明中心,導師王軍喜研究員)與博士生李政為論文共同第一作者。該研究工作得到中科院重大研究項目、中科院潔凈能源先導科技專項以及國家自然科學基金委等的基金支持。

 

文章鏈接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201912844



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